Die Führung durch das gothische Viertel habe ich schon gemacht, kann ich nur empfehlen.
Weitere Highlights:
Sagrada Familia: dabei unbedingt einen der Türme besteigen, wobei der Andrang an den Südtürmen kleiner ist. Beste Fotozeit ist Abends.
Die Häuser von Gaudi z. B. Casa Mila'
Der Park Güell
Das Castell de Montjuic: Hier hat man einen herrlichen Ausblick auf die Stadt
Placa d' Espanya: Die Cascaden in der angrenzenden Promendade werden nachts zu bestimmten Zeiten (ich glaube um 10:00 Uhr) mit Musik und bunter Beleuchtung inszeniert (ähnlich Bellaggio nur bunt)
Das Hafengebiet: Hier gibt es auch einige gute Restaurants U-Bahn Station Barceloneta
Gruß Claus